Шарлотта Мюллер родилась в 1901 году в Берлине в Веддинге. Ее отец принимал активное участие в социал-демократическом и профсоюзном движении, был хорошим спортсменом. Благодаря ему она рано познакомилась с рабочим движением. Когда в 1917 году отец умер, Шарлотте пришлось оставить обучение в слесарной мастерской отца и стать служащей бюро. Свою первую политическую школу она прошла, слушая доклады депутатов-коммунистов во время туристских походов членов спортивного рабочего общества «Фихте». Во время кризиса в 1923 году она, как член профсоюза, последовательно отстаивала интересы своих товарищей по работе, за что была уволена, и ей пришлось перебиваться случайными заработками, пока в 1928 году она не получила работу инструктора по плаванию. Но именно эти годы оказали решающее влияние на политическое развитие Шарлотты Мюллер. Она активно работала в Красном женском союзе, вплоть до его запрещения, слушала доклады в Марксистской рабочей школе и в 1928 году стала членом КПГ.

Летом 1933 года Шарлотта Мюллер снова была уволена. Осенью она начала нелегально работать для партии, сначала в Германии, потом в Голландии и в Бельгии. После оккупации Бельгии гитлеровской армией она была арестована и обвинена в государственной измене. После отбытия срока тюремного наказания ее заключили в концлагерь Равенсбрюк.

После освобождения Германии Советской Армией от гитлеровского фашизма Шарлотта Мюллер возвратилась в Берлин и работала сначала в магистрате в Веддинге, позже, окончив партийную школу в Бестензее,— в Центральном правлении Народной солидарности и вплоть до выхода на пенсию занимала различные должности в народной полиции.

За свою многолетнюю работу на благо партии рабочего класса и ГДР Шарлотта Мюллер награждена орденом «За заслуги перед Родиной» 1-й и 3-й степени, медалью «За заслуги перед ГДР», медалью «Борец против фашизма в 1933—1945 годы», медалью «Активист первого часа» и многими другими высокими наградами.